噶尔丹控制南疆地区后，开始将兵锋对准漠北喀尔喀蒙古，遂与清政府反目

康熙九年僧格珲台吉在噶尔丹贵族内讧中被杀，噶尔丹成为新一任台吉
噶尔丹为卫拉特蒙古准噶尔部首领巴图尔浑台吉第六子，康熙九年（1670年）杀兄袭为台吉。
继而，他出兵擒获叔父楚琥尔乌巴什，攻破和硕特部首领鄂齐尔图车臣汗。十七年二月，又东向青海，行11日后，恐清军甘肃关外兵断其后，中途回师。十八年夏，噶尔丹两次出兵，占领哈密、吐鲁番。西藏达赖喇嘛封其为“博硕克图汗”。

噶尔丹借口土谢图汗察珲多尔济杀其弟，开始起兵征讨喀尔喀蒙古
康熙十九年
噶尔丹应达赖喇嘛之请，派兵帮助天山南路伊斯兰教“白山派”首领阿帕克和卓与“黑山派”争斗，乘机夺占南疆地区。噶尔丹率兵经阿克苏、乌什等地进攻喀什噶尔（今新疆喀什）。叶尔羌王伊斯玛伊勒汗子巴巴克苏勒坦率军抵抗，兵败身死。噶尔丹继夺取喀什噶尔后，又夺占叶尔羌，俘伊斯玛伊勒汗。至此，噶尔丹兼有四卫拉特，并控制南疆地区，遂将兵锋转向漠北喀尔喀蒙古。
康熙二十六年
噶尔丹借口土谢图汗察珲多尔济杀其弟，宣布起兵复仇，分南北两路征讨喀尔喀蒙古，并扬言所借俄罗斯兵将至。时土谢图汗遣其弟西第什哩率近万人与俄军对峙于色楞格斯克，身边兵弱将寡，遂被击败。噶尔丹随即分兵两路，一路由其亲率，越土拉河，直趋克鲁伦，往劫车臣汗牧地；一路由丹津鄂木布率领，径赴额尔德尼昭，企图擒哲布尊丹巴呼图克图为人质。